Theodor Kjerulf står bak mange av de forestillingene man har i dag om hvordan bergartene og de løse avleiringene ble til, og han bidrog sterkt til at Norges berggrunn ble systematisk og detaljert kartlagt. Ved siden av å være den første leder av Norges geologiske undersøkelse markerte han seg også som poetisk og skjønnlitterær forfatter.
Kjerulf vokste opp som sønn av en høytstående juridisk embetsmann innvandret fra Danmark. Det var opprinnelig velstand i familien, men vinteren og våren 1840–41 ble tragisk, da så vel søsteren som faren og en av brødrene døde. Theodor ble student 1843, bergkandidat 1847 og fikk 1849 universitetsstipend for sin første geologiske studiereise, som gikk til Hardangervidda. Senere ble det feltstudier på Island, i Eifel, Harz, Erzgebirge og i Tirol. Geologifaget var under sterk utvikling ute i verden, spesielt ved at man tok i bruk kjemiske metoder for å studere bergarter og bergartsdannende prosesser. Kjerulf skaffet seg den nødvendige kjemiske kunnskap ved opphold hos kjente forskere som Karl Georg Bischof i Bonn og Robert Wilhelm Bunsen i Heidelberg. Han ble universitetsstipendiat/lektor ved universitetet i Christiania 1850 og professor samme sted 1858.
I Das Christiania Silurbecken (1855) klarlegger han forholdene mellom sedimenter og dyperuptiver i Oslo-området, og i Ueber die Geologie des südlichen Norwegens (1857) gir han sammen med Tellef Dahll en oversikt over de kambro-siluriske lagrekkene. Dahll og Kjerulf tok initiativ til at man skulle opprettet en institusjon for planmessig undersøkelse av landets geologi, og dette førte til at Norges Geologiske Undersøkelse ble opprettet 1858. Kjerulf ble den naturlige leder som bygde opp organisasjonen, og sammen med Dahll kunne han snart fremlegge mange viktige oversiktsarbeider over Norges geologi, ledsaget av berggrunnskart. 1879 kom det store oversiktsverket Udsigt over det sydlige Norges geologi, der han samler alle iakttakelsene som han og medarbeiderne hadde gjort. “Udsigten” ble tilgjengelig i tysk oversettelse og en hovedkilde til kunnskap om norsk geologi. I mer lokal skala stod han for utgivelsen av jordbunnskart med beskrivelser samt berggrunnsgeologiske kart i målestokk 1:100 000 (rektangelbladene) for store deler av landet.
Det falt i Kjerulfs lodd å kjempe i fronten av opposisjonen mot eldre oppfatninger om hvordan de granittiske dypbergartene i Oslo-området var dannet. Han vant universitetets prisoppgave på et arbeid der han gjendriver forgjengeren professor Balthazar Keilhaus anskuelser om at de “usjiktede” bergartene ved Oslo var blitt til ved omdannelse av avleiringsbergartene ved en såkalt “transmutasjon” eller metamorfose. Kjerulf, godt kjent med betydningen av vulkanske prosesser etter en studiereise til Island, beviste at de granittiske bergartene i stedet var dannet ved krystallisasjon fra smelte (dvs. magma) som hadde trengt inn i avleiringene, og at de flintaktige bergartene i grensesonen var dannet ved varmepåvirkningen.
Kjerulf ble den første til å anvende nedisningsteorien til forklaring av løsavleiringene, morenene, flyttblokkene og skuringsstripene i Sørøst-Norge. Professor Jens Esmark hadde riktignok allerede 1824 innsett at landet hadde vært dekket av isbre helt ned til havet, men det var først med Kjerulf at teorien slo igjennom. Kjerulf viste at de ulike moreneryggene i Oslofjord-området kunne grupperes i opphold eller stadier under isavsmeltingen, at havnivået her hadde vært opptil 220 meter over dagens nivå og at leirmassene i området var blitt avsatt fra breelvene som strømmet ut i de oversvømmede områdene.
Kjerulf var en iherdig populærvitenskapelig skribent, og hans lærebok Stenriket og fjeldlæren kom ut i flere opplag. Samtidig var han gjennom hele livet poet og skjønnlitterær forfatter. Dikt fra hans hånd utkom 1848, 1854, 1866, og 1871 også 29 salmer, “omsatt i bunden form til hjelp for hukommelsen”. Diktene var mest kjærlighetsvers, savn, klage, bitterhet, men romantiske og stemningsfulle, ja, noen ganger nifse om død, som i diktet Drømme. Noen av dem kunne være noe knudrete i formen, og broren Halfdan skrev at poesiene “ofte støtte hans musikalske øre”. Rytmen i noen av diktene faller nok sammen iblant, men i skissene og reiseskildringene viser han seg som en glimrende forteller. Omtalen av Myllarguten i Reise over Haukelifjeldet, beretningen Et Besøg i Montechristos Hule og karakterskissen Den Gamle i Masteskoven er ypperlig skrevet, liksom mange av hans reiseskildringer fra Island, Tyskland og ellers i Norge. I Geologien og Skriften prøver han, som det religiøse menneske han er, å forene tro og vitenskap.
Theodor Kjerulf var ridder av St. Olavs Orden (1866), den svenske Nordstjärneorden og den franske Æreslegionen, og han var medlem av en lang rekke europeiske vitenskapsselskaper. Han mottok også et æresdoktorat ved universitetet i Breslau (nå Wrocław).